Как грамотно убрать фокус с TextBox?

Чтобы убрать фокус, нужно передать в SetFocus параметр NULL:

hWnd [in, optional]

A handle to the window that will receive the keyboard input. If this parameter is NULL, keystrokes are ignored.

Код:

[DllImport("user32.dll")]
private extern static IntPtr SetFocus(IntPtr hWnd);
// ...
SetFocus(IntPtr.Zero);

Focused - свойство, возвращающее находится ли сейчас элемент в фокусе.

Для того чтобы сфокусироваться на элементе, можно использовать winapi функцию SetFocus.

Пример кода:

[DllImport("user32.dll")]
private static void SetFocus(IntPtr Handle);
void OnClick(object sender) {
    if((Button)sender.Name == "Button")) {
        SetFocus((Button)sender.Handle);
    }
}

Или можно установить хук на WndProc, но скорее всего вам это нужно.

Подробнее о хуке WndProc на MSDN