Как правильно обработать строку?

Решение с помощью регулярки:

var pattern = @"(?'param'\{\w+\})(?'arifm'.)(?'count'\d+)";
var input = @"{Count}-1";
var match = Regex.Match(input, pattern);
var param = match.Groups["param"].Value;
var arifm = match.Groups["arifm"].Value;
var count = match.Groups["count"].Value;

Регулярка простая, для удобства использования я добавил именованные группы.

\{\w+\} — захватывает фигурные скобки и последовательность (1 и более)
              букв/цифр/подчеркивания между ними
.       — захватывает один любой символ
\d+     — захватывает последовательность (1 и более) цифр
(?'name'pattern) — создает именованную группу, соответствующую шаблону pattern,
                       значение которой потом можно будет извлечь по имени name

Можно укоротить регулярку до такой: (\{\w+\})(.)(\d+), но извлекать группы придется по индексам (отсчет с 1, т. к. нулевая группа — весь шаблон полностью):

var param = match.Groups[1].Value;
var arifm = match.Groups[2].Value;
var count = match.Groups[3].Value;