Помощь в переводе кода с С++ на С#

Инициализируем строку сразу вводом из консоли:

string str = Console.Readline ();

Если используются формы, то нужно будет взять текст из поля ввода.

В шарпе тип char двухбайтовый, поэтому если решать через массив, то размер должен быть 65536. Нулями он уже будет заполнен при создании. Есть еще такие штуки как Dictionary и SortedDictionary, если захочется не выделять столько памяти, можно будет использовать их.

var chars = new int [65536];

Перебираем строку:

for (int i = 0; i < str.Length; i++) {
    char c = str [i];

А можно и так:

foreach (char c in string) {

Увеличиваем нужный счетчик

    chars [(int) c]++;
}

Ну и вывод:

for (int i = 0; i < 65536; i++) {

Здесь есть один момент: в шарпе нет неявного преобразования int в bool.

    if (chars [i] > 0) {
        Console.WriteLine ("символ " + (char) i + " встретился " + chars [i] + " раз");
    }
}

В примере опять же вывод в консоль используется, но я думаю, с компонентами проблем возникнуть не должно (там обычно свойство Text за текст отвечает), если возникнут, напишите в комментарии какие компоненты используете, я тогда отредактирую ответ.