Регулярное выражение для Regex

Я конечно не гуру в регулярных выражения, но я думаю, что подобное через регулярки не находится, а если находится, то в результате будет регулярка-монстр...

На мой взгляд, проще разбить одну большую задачу, на 2 подзадачи:

Сначала разделим предложение на слова \w+, а затем полученную коллекцию сгруппируем и отфильтруем, что бы получить результат:

var res = Regex.Split("A A B B C C C", @"\W+").
GroupBy(r => r, r => r, (key, group) => new {Key=key,Count=group.Count()} ).
Where(r => r.Count==2).ToList();

Привожу ответ только для полноты. Решение, предложенное iluxa1810, безусловно более оптимально.

using System;
using System.Linq;
using System.Text.RegularExpressions;
namespace Rextester {
    public class Program {
        public static void Main(string[] args) {
            Regex re = new Regex(@"\b(\p{L}+)\b" +        // сохранить слово в \1.
                                 @"(?<!\b\1\b.*\b\1\b)" + // проверить, что до начала строки слово встречается только один раз.
                                 @"(?!(.*?\b\1\b){2})" +  // проверить, что до конца строки слово не повторяется больше одного раза.
                                 @"(?=.*?\b\1\b)",        // проверить, что до конца строки слово встречается только один раз.
                                 RegexOptions.Compiled);
            string s = "A B C C B C A D ABCD";
            string pairs = string.Join(", ", from Match m in re.Matches(s) select m.Groups[1].Value);
            Console.WriteLine(pairs);
        }
    }
}

Результат:

A, B

Демо кода.
Демо регулярного выражения.

\b(\w+)\b(?=.*\b\1\b)(?!.*\b\1\b.*\b\1\b)(?<!\b\1\b.+)

https://ideone.com/DnBUeA

using System;
using System.Text.RegularExpressions;
public class Test
{
  public static void Main()
  {
    string s = "A B C C B C A D ABCD";
    foreach (Match m in Regex.Matches(s, @"\b(\w+)\b(?=.*\b\1\b)(?!.*\b\1\b.*\b\1\b)(?<!\b\1\b.+)", RegexOptions.IgnoreCase))
      Console.WriteLine(m.Value);
  }
}

Вариант с атомарной группировкой:

\b(\w+)\b(?=(?>.*?\b\1\b)(?!.*\b\1\b))(?<!\b\1\b.+)

https://ideone.com/qznDtA

using System;
using System.Text.RegularExpressions;
public class Test
{
  public static void Main()
  {
    string s = "A B C C B C A D ABCD";
    foreach (Match m in Regex.Matches(s, @"\b(\w+)\b(?=(?>.*?\b\1\b)(?!.*\b\1\b))(?<!\b\1\b.+)", RegexOptions.IgnoreCase))
      Console.WriteLine(m.Value);
  }
}