WInForms. Назначить функцию onClick форме

Если вы напишите item.Key.Click += и нажмете TAB в Visual Studio, то та вам создаст метод-обработчик, который обязательно должен принимать два значения:

private void Key_Click(object sender, EventArgs e)
{
    //Реализация.
}

Эти значения обязательны, вы от них не избавитесь. Вот внутри этого метода вы уже и пишете что вам необходимо.

Подпись на события также возможна при помощи так называемой "лямбды", она значительно сокращает код и тут не обязательно создавать дополнительный метод. Метод выше можно записать как:

item.Key.Click += (s, e) => 
{
    //Реализация.
};

Сокращаем еще, дописываем ваш метод и получаем следующее:

item.Key.Click += (s, e) => getImagesToSecondForm(item.Value);