Заполнить матрицу случайными числами

Если я правильно понял вопрос, то у Вас, получается не матрица, а то же количество значений, которое задается потому,что у вас цикл отрабатывает i количество раз, что бы получилась матрица необходимо в условие цикла передавать квадрат необходимого значения. Ваш вариант:

i = Integer.parseInt(elemNumbers.getText());
int count = 0;
while (count < i) {

т.е. если i = 5 он и отработает 5 раз. тут необходимо либо перед условием цикла умножать переданное число само на себя i *= i; т.е.:

i = Integer.parseInt(elemNumbers.getText());
int count = 0;
i *= i;
while (count < i) {

либо реализовать через 2 цикла:

class example {
    int count;
    private void massiveGet() {
        count = Integer.parseInt(elemNumbers.getText());
        for (int i = 0; i < count; i++) {
             for(int k = 0; k < count; k++){
                int number = (int) (Math.random() * 100);
                matrixData.add(new Massive(number));
             }
        //Здесь можно организовать перенос строки в матрице
        }
    System.out.println(matrixData);
    }
}

На мой взгляд, второй вариант удобнее, с той точки зрения, что при необходимости можно сделать сброс определенных значений при "переносе строки".