Возможно ли вообще это, или .NET Framework с данным соглашением не умеет работать?
.NET этого не умеет.
Но можно создать C++ функцию-враппер, а потом вызывать ее из c# метода. То есть будет принмать аргументы обычным способом (cdecl), а затем перенаправляет их в с++ unmanaged function работающую с __vectorcall.
Костыль, но должен сработать.
Так же стоит учитывать что __vectorcall делается только в x86 платформе.
Ответ основан на :
https://stackoverflow.com/a/39716118/4423545
https://stackoverflow.com/a/34832883/4423545
Сборка персонального компьютера от Artline: умный выбор для современных пользователей